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解绑小天才电话手表与手机的操作，可以通过以下步骤完成。
1、使用已绑定的手表管理员账号登录小天才APP。
2、在APP的右下角点击“更多”选项。
3、在页面上方找到并点击“绑定与解绑”。
4、点击解绑选项，并确认解除绑定，在此过程中，可能需要输入手表的验证码或进行其他验证操作，具体的解绑步骤可能因手表型号或软件版本的不同而略有差异，请根据具体情况进行操作，如有更多疑问，建议查看小天才电话手表的官方说明或联系售后人员获取更详细的指导。
解绑后，手表将无法享受与手机相关的部分功能和服务，确保在解绑前了解这一点，并根据实际需求进行操作。